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韦德1946bv1946:韩东麟教授课题组与合作者在PCCP发表论文:以单斜ZrO2为例的多孔氧化物表面质子导电性的可量化模型

发布者:金霞发布时间:2022-05-07浏览次数:10

  多孔氧化物的表面质子传导主要应用于湿度传感器、催化等领域,近期也因其作为燃料电池的潜在电解质而引发关注。表面质子传导是指在加湿气氛下的多孔氧化物表面会形成化学吸附层及第一和第二物理吸附层等,其中化学和第一物理吸附层主要为状结构,进行Grotthuss传导:质子直接跃迁到氧离子或通过周围冰状水分子进行跃迁;当相对湿度超过60%的物理吸附层,额外的水分子结合得更加松散,主要以Vehicle机制进行传导:水合质子以类似液态水的形式直接进行传导。

 

单斜ZrO2状结构的五种吸附解离模型预测


 一般认为影响表面质子传导的因素有:比表面积、孔的网络分布结构、晶界等。本项工作提出了同一样品经由不同烧结温度所引起的不同刻面也会对表面质子传导产生较大的影响,并进一步以单斜ZrO2为研究对象,发现低烧结温度使得样品形成了较为圆润的无定形状态的晶粒表面,而水分子在该表面的化学吸附层的解离较弱,主要为分子化学吸附;而高烧结温度引发晶粒表面形成了特定的取向,使得化学吸附层引发了强解离化学吸附。作者根据这些推断,预测了五种吸附解离模型,并通过砖块模型(brick-layer model)联系对比了实验测量所获得的表面质子电导率的前指数项与基于这五种模型所预测的前指数项,进而筛选出最合适的模型来对样品表面质子的吸附、解离和迁移行为进行了解释,这为固体氧化物表面的质子导电提供了深入的机制解析和全新的思考角度。

  该成果最近发表于Physical Chemistry Chemical PhysicsPCCP),论文的共同通讯作者是韦德1946bv1946的韩东麟教授和奥斯陆大学的Truls Norby教授,共同第一作者是奥斯陆大学博士研究生孙心蔚和韦德1946bv1946硕士研究生顾洁。

 

文章链接:https://pubs.rsc.org/en/Content/ArticleLanding/2022/CP/D1CP05668A


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